Abstract
Het Americium selective extraction (AmSel) proces is een veelbelovend solventextractieproces om selectief americium uit hoogradioactief afval af te scheiden. Echter, bij hoge metaal- of zuurconcentraties kan de organische fase in twee splitsen. Hierbij wordt er een lichtere organische fase gevormd, die voornamelijk uit het oplosmiddel bestaat, en een zwaardere organische fase, waarin de meerderheid aan metaal en extractiemiddel zit deze zwaardere fase wordt de derde fase genoemd.
Derdefasevorming is niet gewenst voor de opschaling van dit proces en kan vermeden worden door het toevoegen van fasemodificatoren. Hiervoor wordt in wetenschappelijke literatuur vaak gebruik gemaakt van zuivere 1-octanol. 1-octanol werkt goed op deze schaal, maar is erg duur en dus niet interessant voor opschaling naar industrieel niveau. Ook het lage vlampunt is het niet interessant voor industriële opschaling, het vlampunt van 1-octanol ligt op 81°C.
In deze thesis wordt onderzocht of alternatieve fasemodificatoren de extractie kunnen verbeteren. Industrieel beschikbare fasemodificatoren Exxal 8, Exxal 10, en Exxal 13 zijn gekozen als kandidaten voor deze thesis, met 1-octanol als referentie.
Eerst is de extractie van HNO3 onderzocht, waaruit bleek dat er minder HNO3 wordt geëxtraheerd bij een langere ketenlengte. De lagere zuur concentratie in de organische fase is nodig om de derde fase te voorkomen. Hierna is de LOC (limiterende organische concentratie) bepaald voor Nd3+ en de invloed van de verschillende fasemodificatoren hierop. Er werd gevonden dat de LOC daalt wanneer er een hogere beginconcentratie aan HNO3 in de waterige fase zit. De LOC van Nd3+ stijgt ook bij fasemodificatoren met langere ketenlengtes.
De vlampunten van de Exxal fasemodificatoren zijn niet exact bepaald maar liggen hoger dan 70°C voor Exxal 8, hoger dan 90°C voor Exxal 10 en hoger dan 110°C voor Exxal 13. Daarnaast is nog maar weinig onderzoek gedaan naar het optimaliseren van fasemodificatoren.
Als laatste zijn de verdelingsgraden voor verschillende lanthaniden, en de actiniden Am3+ en Cm3+ bepaald bij zowel laden als strippen. Hierbij is er een stijging in de verdelingsgraden gevonden voor lanthaniden met kleinere atoomstralen. Voor de scheiding van Am van Cm en Eu werd er gestript met een geladen organische fase. De verdelingsgraden en scheidingsfactoren hiervan konden bepaald worden met behulp van alfa- en gammaspectrometrie. Eu werd zo goed als niet gestript door SO3-Ph-BTBP en bleef dus in de organische fase. Am en Cm werden wel gestript maar niet in dezelfde hoeveelheden. SO3-Ph-BTBP heeft een grotere affiniteit naar Am toe en deze werd dus meer gestript, dit is ook te zien in deze proeven. De Exxal fasemodificatoren hebben weinig invloed op de scheiding van Am en Cm in vergelijking met een scheiding waarbij 1-octanol wordt gebruikt.
Original language | English |
---|---|
Qualification | Other |
Awarding Institution |
|
Supervisors/Advisors |
|
Date of Award | 23 Jun 2023 |
Publisher | |
State | Published - 23 Jun 2023 |